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    重庆时时彩正不正规: 一种柴油加氢脱硫脱氮工艺.pdf

    摘要
    申请专利号:

    重庆时时彩单双窍门 www.4mum.com.cn CN201610689485.9

    申请日:

    2016.08.16

    公开号:

    CN106635136A

    公开日:

    2017.05.10

    当前法律状态:

    实审

    有效性:

    审中

    法律详情: 实质审查的生效IPC(主分类):C10G 45/12申请日:20160816|||公开
    IPC分类号: C10G45/12 主分类号: C10G45/12
    申请人: 锡山区绿春塑料制品厂
    发明人: 朱忠良
    地址: 214000 江苏省无锡市锡山区鹅湖镇新湖路(新桥村工业集中区)
    优先权:
    专利代理机构: 北京品源专利代理有限公司 11332 代理人: 徐鹏飞
    PDF完整版下载: PDF下载
    法律状态
    申请(专利)号:

    CN201610689485.9

    授权公告号:

    |||

    法律状态公告日:

    2017.06.06|||2017.05.10

    法律状态类型:

    实质审查的生效|||公开

    摘要

    本发明公开了一种柴油加氢脱硫脱氮工艺,所述工艺采用固定床反应器,固定床反应器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂,所述催化剂包括载体和活性组分;所述的催化剂还含有催化助剂,所述固定床反应器的反应条件为:反应温度为320??360℃,反应压力6??8MPa,氢油体积比300??600,体积空速1.0??2.5h??1。该工艺可以将柴油总硫含量控制在低于5ppm,同时对柴油中的总氮含量控制在10ppm之内。

    权利要求书

    1.一种柴油加氢脱硫脱氮工艺,其特征在于,所述工艺采用固定床反应器,固定床反应
    器中装填有加氢脱硫脱氮催化剂,所述催化剂包括载体和活性组分;
    所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Co2+的MCM-41;
    所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物;
    所述的催化剂还含有催化助剂,所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合物;
    所述固定床反应器的反应条件为:反应温度为320-360℃,反应压力6-8MPa,氢油体积
    比300-600,体积空速1.0-2.5h-1。
    2.如权利要求1所述的加氢脱硫脱氮工艺,其特征在于,杂原子Co2+的掺杂量为MCM-41
    重量的0.63%-0.72%。
    3.如权利要求1所述的加氢脱硫脱氮工艺,其特征在于,所述活性组分的总含量为载体
    MCM-41重量的3-12%,优选5-10%。
    4.如权利要求1所述的加氢脱硫脱氮工艺,其特征在于,氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化
    钼Mo2C和碳化钨WC的摩尔比为1:(0.45-0.5):(0.35-0.45):(0.8-1.0),进一步优选为1:
    (0.45-0.48):(0.4-0.45):(0.9-1.0),最优选1:0.48:0.42:0.95。
    5.如权利要求1所述的加氢脱硫脱氮工艺,其特征在于,所述固定床反应器的反应条件
    为:反应温度为340-350℃,反应压力6.5-7.5MPa,氢油体积比400-600,体积空速1.5-2.0h
    -1,优选的,所述固定床反应器的反应条件为:温度350℃,反应压力7.0MPa,氢油体积比500,
    体积空速2h-1。
    6.如权利要求1所述的加氢脱硫工艺,其特征在于,所述工艺流程包括,柴油与氢气混
    合后,经可选的换热器换热,再经加热炉加热后进入固定床反应器进行加氢脱硫,反应产物
    经气液分离塔分离。
    7.如权利要求1所述的加氢脱硫工艺,其特征在于,所述固定床反应器包括1-5个催化
    剂床层,优选包括2-3个催化剂床层。
    8.如权利要求1所述的加氢脱硫工艺,其特征在于,TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4各自的含量
    分别为载体质量的1-7%,优选2-4%。

    说明书

    一种柴油加氢脱硫脱氮工艺

    技术领域

    本发明涉及柴油加氢脱硫脱氮工艺,具体涉及一种采用特定催化剂进行的加氢脱
    硫脱氮工艺。

    背景技术

    进入二十一世纪,燃料油的需求和使用大幅度增长,而其中的含硫化合物所带来
    的环境污染问题,更引起人们的关注。燃料油中的硫化物经发动机燃烧产生的硫氧化物
    (SOx)排放到空气中,产生酸雨和硫酸烟雾型污染等,造成大气污染。

    硫是自然界存在于汽油中的一种有害物质,北京已于2008年1月1日起率先执行相
    当于欧Ⅳ标准的京Ⅳ清洁柴油标准(硫含量≤50mg/g),2016年5月5日,发改委、财政部、环
    保部等七部门发布关于印发《加快成品油质量升级工作方案》通知,方案明确扩大车用汽、
    柴油国五标准执行范围。从原定京津冀、长三角、珠三角区域重点城市扩大到整个东部地区
    11个省市(北京、天津、河北、辽宁、上海、江苏、浙江、福建、山东、广东和海南)。2015年10月
    31日前,东部地区保供企业具备生产国五标准车用汽油(含乙醇汽油调和组分油)、车用柴
    油的能力。2016年1月1日起,东部地区全面供应符合国五标准的车用汽油(含E10乙醇汽
    油)、车用柴油(含B5生物柴油)。欧洲已经于2009年实行了总硫含量不大于10ppm的欧V柴油
    标准。所以,生产超低硫含量柴油已经成为国内炼油企业所必需面对的现实问题。

    目前,生产超低硫含量柴油的方法主要包括加氢精制、氧化脱硫、选择性吸附、生
    物脱硫等。但加氢脱硫(HDS)技术是公认的最有效、最经济的脱硫方法。 研究发现,柴油中
    最难脱除的有机硫化物是4和(或)4,6位烷基取代的二苯并噻吩类化合物,这类硫化物由于
    在催化剂活性位上吸附时存在烷基的空间位阻,阻碍了反应物分子在吸附活性位上的可接
    近性,从而使其加氢脱硫活性低;理论研究还发现,Ni、Co、Mo和W硫化物的加氢活性相是层
    状堆垛的MoS2和WS2纳米粒子,MoS2纳米粒子的适度堆垛有助于反应物分子在吸附活性位上
    的可接近性和高活性的Ⅱ类活性相的形成。

    目前国外柴油加氢脱硫技术普遍使用双元或多元催化剂,属于中压深度和超深度
    一段或两段脱硫过程,该过程除了脱硫之外,还能降低氮和多环芳烃,提高十六烷值。其可
    加工的原料比较广泛,能加工直馏馏份油,也能加工裂化馏份油。产品硫含量为:采用深度
    加氢脱硫,低于500μg/g;采用一段超深度加氢脱硫,低于30μg/g。如果采用两段技术还可以
    降低多环芳烃和提高十六烷值。

    日本凯金公司开发了STARS加氢催化剂技术,在此基础上工业化了两种催化剂,即
    KF-757柴油超深度脱硫催化剂和具有极高脱硫、脱氮、脱芳及加氢活性的KF-848精制催化
    剂,不仅适用于加氢精制装置,而且适用于加氢裂化的原料预精制、FCC原料加氢预处理等。
    对于高压柴油加氢装置,其柴油硫含量可以脱除到50ppm或者更低,对降低精制柴油密度及
    深度脱芳都有极好的效果。

    丹麦托普索公司新开发的催化剂有TK-554(深度脱硫)、TK-574(超深度脱硫)、TK-
    573(深度脱硫)、TK-907(芳烃饱和及提高十六烷值)和TK-908(芳烃饱和及提高十六烷值)
    等。其中TK-574高活性钴钼催化剂是超深度脱硫催化剂,比TK-544深度脱硫催化剂相对体
    积活性提高了30%~40%,在生产硫含量500μg/g的柴油装置上采用TK-544催化剂,可使产
    品硫含量降至350μg/g。

    美国联合催化剂公司新开发了AS-AT脱硫脱氮脱芳烃三功能催化剂,用于柴油深
    度脱硫脱芳装置的第二反应器(第一反应器脱硫脱至50μg/g以下),可使总芳烃脱至10%以
    下,硫脱至10μg/g以下。典型操作条件为:反应温度316℃,压力6.18MPa,液时空速小于2h-1,
    氢油比712。

    当前国内外普遍采用的劣质柴油改质手段是加氢精制和加氢改质。加氢精制可明
    显改善产品的颜色和安定性,但受反应热力学的限制十六烷值提高幅度有限,因此通过加
    氢精制远不能满足企业对产品十六烷值的要求。针对炼油厂提高劣质柴油十六烷值、脱硫
    脱氮脱芳烃的需求,美国标准公司推出了MHUG加氢改质技术及DN3110加氢精制催化剂、
    Z5723裂化改质催化剂,并于2000年得到第一次工业应用。标准公司的DN3110加氢精制催化
    剂、Z5723裂化改质催化剂是采用CENTINEL技术和actiCAT预硫化技术生产的一种以氧化铝
    为担体的镍/钼预硫化催化剂,CENTINEL技术关键是在活性金属分散方面比一般的催化剂
    更好,更容易的将金属氧化物转化为金属硫化物。而actiCAT部分预硫化技术,是在催化剂
    生产中加载硫,在开工时利用催化剂自身携带的硫来实现催化剂的硫化,不需要催化剂的
    干燥,不需要额外注入硫化剂,且活化时间较短,这样将会使得装置快速、方便安全地开车。

    因此如何提供一种柴油加氢脱硫工艺,能有效将柴油中的硫含量控制在10ppm以
    下,以满足国五标准,同时能有效脱除柴油中的氮化物,是本领域面临的一个难题。

    发明内容

    本发明的目的在于提出一种柴油加氢脱硫脱氮工艺,该工艺可以将柴油中 的总
    硫含量降低到10ppm以下,以满足柴油国五标准。同时,该工艺采用的催化剂的还使得柴油
    中氮化物的脱除比较显著。

    为达此目的,本发明采用以下技术方案:

    一种柴油加氢脱硫脱氮工艺,所述工艺采用固定床反应器,固定床反应器中装填
    有加氢催化剂,所述催化剂包括载体和活性组分。

    所述载体为合成骨架结构中掺入杂原子Co2+的MCM-41。

    所述活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合物。

    所述的催化剂还含有催化助剂,所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4的混合
    物;

    所述固定床反应器的反应条件为:反应温度为320-360℃,反应压力6-8MPa,氢油
    体积比300-600,体积空速1.0-2.5h-1。

    MCM-41是有序介孔材料,其孔道呈六方有序排列、大小均匀,孔径尺寸可随合成时
    加入导向剂及合成件的不同在1.5~10nm之间变化,晶格参数约4.5nm,比孔容约1mL/g,
    MCM-41孔径均匀,具有较高的比表面积(1000m2/g)和大的吸附容量(0.7mL/g),有利于有机
    分子的自由扩散。本发明经过在众多介孔材料中,比如MCM-22、MCM-36、MCM-48、MCM-49、
    MCM56,进行对比试验选择,发现只有MCM-41能够达到本发明的发明目的,其他介孔材料都
    有这样那样的缺陷,在应用到本发明中时存在难以克服的技术困难,因此本发明选择用
    MCM-41作为载体基础。

    纯硅MCM-41本身酸性很弱,直接用作催化剂活性较低。因此,本发明对其进行改
    性,以增加其催化活性。本发明对MCM-41介孔分子筛改性的途径是: 在MCM-41合成过程中,
    加入Co2+盐溶液,在MCM-41分子筛骨架结构形成之前,通过同晶取代将Co2+替换部分骨架元
    素从而嵌入分子筛的骨架中,在整体上改善了MCM-41介孔分子筛的催化活性、吸附以及热
    力学稳定性能等。

    尽管对MCM-41介孔分子筛进行改性的方法或途径很多,发明人发现,本发明的催
    化剂只能采用掺杂Co2+的MCM-41作为载体才能实现硫含量控制与辛烷值损失的平衡,发明
    人尝试了在MCM-41中掺杂:Al3+、Fe3+、Zn2+、Ga3+等产生阴离子表面中心的离子,发现都不能
    实现所述效果。与发明人另一改性途径通过离子交换将Cu2+负载在MCM-41孔道内表面相比,
    本发明的同晶取代途径更为稳定。尽管所述机理目前并不清楚,但这并不影响本发明的实
    施,发明人根据已知理论与实验证实,其与本发明的活性成分之间存在协同效应。

    所述Co2+在MCM-41中的掺杂量必须控制在特定的含量范围之内,其掺杂量以重量
    计,为MCM-41重量的0.56%-0.75%,例如0.57%、0.58%、0.59%、0.6%、0.61%、0.62%、
    0.63%、0.64%、0.65%、0.66%、0.67%、0.68%、0.69%、0.7%、0.71%、0.72%、0.73%、
    0.74等。

    发明人发现,在该范围之外,会导致柴油脱氮和脱硫效果的急剧降低。更令人欣喜
    的是,当Co2+在MCM-41中的掺杂量控制在0.63%-0.72%范围内时,其脱硫能力最强,当绘制
    以Co2+掺杂量为横轴,以目标脱硫效果为纵轴的曲线图时,该含量范围内硫含量能控制在极
    低的范围之内,其产生的脱硫效果远远超出预期,属于预料不到的技术效果。

    所述活性组分的总含量为载体MCM-41重量的1%-15%,优选3-12%,进一步优选
    5-10%。例如,所述含量可以为2%、2.5%、3%、3.5%、4%、4.5%、5%、5.5%、6%、6.5%、
    7%、7.5%、8%、8.5%、9%、9.5%、10%、10.5%、11%、11.5%、12%、12.5%、13%、
    13.5%、14%、14.5%等。

    本发明中,特别限定活性组分为氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC
    的混合比例,发明人发现,不同的混合比例达到的效果完全不同。发明人发现,氮化二钼
    MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的混合比例(摩尔比)为1:(0.4-0.6):(0.28-
    0.45):(0.8-1.2),只有控制氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的摩尔比在
    该范围内,才能够实现柴油中含硫量控制在10ppm以下且脱氮能力显著。也就是说,本发明
    的四种活性组分只有在摩尔比为1:(0.4-0.6):(0.28-0.45):(0.8-1.2)时,才具备协同效
    应。除开该摩尔比范围之外,或者省略或者替换任意一种组分,都不能实现协同效应。

    优选的,氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC的摩尔比为1:(0.45-
    0.5):(0.35-0.45):(0.8-1.0),进一步优选为1:(0.45-0.48):(0.4-0.45):(0.9-1.0),最
    优选1:0.48:0.42:0.95。

    本发明的目的之三在于提供所述催化剂的助催化剂。本发明所述的催化剂还含有
    催化助剂,所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4(磷酸铌)的混合物。

    尽管在加氢精制特别是加氢脱硫领域,已经有成熟的催化助剂,比如P、F和B等,其
    用于调节载体的性质,减弱金属与载体间强的相互作用,改善催化剂的表面结构,提高金属
    的可还原性,促使活性组分还原为低价态,以提高催化剂的催化性能。但上述P、F和B催化助
    剂在应用与本发明的载体与活性组分时,针对高硫组分,其促进催化脱硫/精制的作用了
    了。

    本发明经过在众多常用助催化剂组分,以及部分活性组分中进行遴选、复 配等,
    最终发现采用TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4(磷酸铌)的混合物对本发明的催化剂促进作用明显,
    能显著提高其水热稳定性,并提高其防结焦失活能力,从而提高其使用寿命。

    所述TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4之间没有固定的比例,也就是说,TiO2、CeO2、V2O5和
    NbOPO4每一种各自的含量达到有效量即可。优选的,本发明采用的TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4
    各自的含量均为(分别为)载体质量的1-7%,优选2-4%。

    尽管本发明所述的催化助剂之间没有特定的比例要求,但每一种助剂必须能够达
    到有效量的要求,即能够起到催化助剂作用的含量,例如载体质量的1-7%。本发明在遴选
    过程中发现,省略或者替换所述助剂中的一种或几种,均达不到本发明的技术效果(提高水
    热稳定性,减少结焦提高使用寿命),也就是说,本发明的催化助剂之间存在特定的配合关
    系。

    事实上,本发明曾经尝试将催化助剂中的磷酸铌NbOPO4替换为五氧化二妮Nb2O5,
    发现尽管助剂中也引入了Nb,但其技术效果明显低于磷酸铌NbOPO4,其不仅水热稳定性稍
    差,其催化剂床层结焦相对快速,从而导致催化剂孔道堵塞,催化剂床层压降上升相对较
    快。本发明也曾尝试引入其他磷酸盐,但这种尝试尽管引入了磷酸根离子,但同样存在水热
    稳定性相对稍差,其催化剂床层结焦相对快速,从而导致催化剂孔道堵塞,催化剂床层压降
    上升相对较快。

    尽管本发明引入催化助剂有如此之多的优势,但本发明必须说明的是,引入催化
    助剂仅仅是优选方案之一,即使不引入该催化助剂,也不影响本发明主要发明目的的实施。
    不引入本发明的催化助剂特别是磷酸铌,其相较于引入催 化助剂的方案,其缺陷仅仅是相
    对的。即该缺陷是相对于引入催化助剂之后的缺陷,其相对于本发明之外的其他现有技术,
    本发明所提及的所有优势或者新特性仍然存在。该催化助剂不是解决本发明主要技术问题
    所不可或缺的技术手段,其只是对本发明技术方案的进一步优化,解决新的技术问题。

    所述催化剂的制备方法可以采取常规的浸渍法以及其他替代方法,本领域技术人
    员可以根据其掌握的现有技术自由选择,本发明不再赘述。

    优选的,所述固定床反应器的反应条件为:反应温度为340-350℃,反应压力6.5-
    7.5MPa,氢油体积比400-600,体积空速1.5-2.0h-1。

    优选的,所述工艺流程包括,柴油与氢气混合后,经可选的换热器换热,再经加热
    炉加热后进入固定床反应器进行加氢脱硫脱氮,反应产物经气液分离塔分离??裳〉?,气相
    返回与柴油和氢气混合,液相可进行进一步的精制,例如胺洗、汽提和分馏等。

    优选的,所述固定床反应器包括1-5个催化剂床层,进一步优选2-3个催化剂床层。

    本发明的加氢脱硫脱氮工艺通过选取特定的催化剂,所述催化剂通过掺入杂原子
    Co2+的MCM-41作为载体,以及选取特定比例的氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化
    钨WC作为活性成分,所述的催化剂还含有催化助剂,所述催化助剂为TiO2、CeO2、V2O5和
    NbOPO4的混合物,使得该催化剂产生协同效应,对柴油的加氢脱硫能控制在总硫含量低于
    5ppm,同时对柴油中的总氮含量控制在10ppm之内。

    具体实施方式

    本发明通过下述实施例对本发明的加氢脱硫脱氮工艺进行说明。

    实施例1

    通过浸渍法制备得到催化剂,载体为掺杂Co2+的MCM-41,Co2+在MCM-41中的掺杂量
    控制在载体质量的0.65%。所述活性组分氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC
    的总含量为载体质量的10%,其摩尔比为1:0.4:0.3:0.8。

    将所述催化剂装填入固定床反应器,所述反应器的反应管由内径50mm的不锈钢制
    成,催化剂床层设置为3层,催化剂床层温度用UGU808型温控表测量,原材料柴油由北京卫
    星制造厂制造的双柱塞微量泵连续输送,氢气由高压气瓶供给并用北京七星华创D07-11A/
    ZM气体质量流量计控制流速,催化剂装填量为2kg。反应后的产物经水浴室温冷却后进行气
    液分离。

    所用原料为直馏柴油,其总硫含量788μg/g,碱性氮含量为499.8μg/g。

    控制反应条件为:温度350℃,反应压力7.0MPa,氢油体积比500,体积空速2h-1。

    测试最终的产品,总硫含量降低到3ppm,总碱性氮含量降低到5ppm。

    实施例2

    通过浸渍法制备得到催化剂,载体为掺杂Co2+的MCM-41,Co2+在MCM-41中的掺杂量
    控制在载体质量的0.7%。所述活性组分氮化二钼MO2N、氮化钨W2N、碳化钼Mo2C和碳化钨WC
    的总含量为载体质量的10%,其摩尔比为1:0.6:0.45):1.2。

    其余条件与实施例1相同。

    测试最终的产品,总硫含量降低到2ppm,总碱性氮含量降低到5ppm。

    对比例1

    将实施例1的载体替换为γ-Al2O3,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到26ppm,总碱性氮含量降低到45ppm。

    对比例2

    将实施例1的载体替换为未掺杂的MCM-41,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到33ppm,总碱性氮含量降低到43ppm。

    对比例3

    将实施例1的Co2+替换为Zn2+,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到33ppm,总碱性氮含量降低到37ppm。

    对比例4

    将实施例1中的Co2+在MCM-41中的掺杂量控制在载体质量的0.5%,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到37ppm,总碱性氮含量降低到36ppm。

    对比例5

    将实施例1中的Co2+在MCM-41中的掺杂量控制在载体质量的0.8%,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到43ppm,总碱性氮含量降低到55ppm。

    实施例1与对比例1-5表明,本申请采用的特定含量范围和特定负载金属离子的
    MCM-41载体,当替换为本领域的其他已知载体时,或者载体相同但Co2+掺杂量不同时,均达
    不到本发明的技术效果,因此本发明的特定含量范围的Co2+掺杂MCM-41载体与催化剂其他
    组分之间具备协同效应,所述加氢脱硫脱氮工艺产生了预料不到的技术效果。

    对比例6

    省略实施例1中的MO2N,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到44ppm,总碱性氮含量降低到51ppm。

    对比例7

    省略实施例1中的WC,其余条件不变。

    测试最终的产品,总硫含量降低到41ppm,总碱性氮含量降低到56ppm。

    上述实施例及对比例6-7说明,本发明的加氢脱硫工艺的催化剂几种活性组分之
    间存在特定的联系,省略或替换其中一种或几种,都不能达到本申请的特定效果,证明其产
    生了协同效应。

    实施例3

    催化剂中含有催化助剂TiO2、CeO2、V2O5和NbOPO4,其含量分别为1%、1.5%、1%和
    3%,其余与实施例1相同。

    测试最终的产品,其使用3个月后,催化剂床层压降无任何变化,相较于同样使用
    时间实施例1的催化剂床层压降减少19%。

    对比例8

    相较于实施例3,将其中的NbOPO4省略,其余条件相同。

    测试最终的产品,其使用3个月后,催化剂床层压降升高,相较于同样使用时间实
    施例1的催化剂床层压降只减少4%。

    对比例9

    相较于实施例3,将其中的CeO2省略,其余条件相同。

    测试最终的产品,其使用3个月后,催化剂床层压降升高,相较于同样使 用时间实
    施例1的催化剂床层压降只减少1%。

    实施例3与对比例8-9表明,本发明的催化助剂之间存在协同关系,当省略或替换
    其中一个或几个组分时,都不能达到本发明加入催化助剂时的减少结焦从而阻止催化剂床
    层压降升高的技术效果。即,其验证了本发明的催化助剂能够提高所述催化剂的使用寿命,
    而其他催化助剂效果不如该特定催化助剂。

    申请人声明,本发明通过上述实施例来说明本发明的工艺,但本发明并不局限于
    上述工艺,即不意味着本发明必须依赖上述详细催化剂才能实施。所属技术领域的技术人
    员应该明了,对本发明的任何改进,对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具
    体方式的选择等,均落在本发明的?;し段Ш凸段е?。

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    一种 柴油 加氢 脱硫 工艺
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