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    重庆时时彩后二合尾: 一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法.pdf

    关 键 词:
    一种 采用 红外 光谱 快速 测定 羽毛 含水量 方法
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    摘要
    申请专利号:

    CN201510082276.3

    申请日:

    2015.02.15

    公开号:

    CN104713847A

    公开日:

    2015.06.17

    当前法律状态:

    驳回

    有效性:

    无权

    法律详情: 发明专利申请公布后的驳回IPC(主分类):G01N 21/359申请公布日:20150617|||实质审查的生效IPC(主分类):G01N 21/359申请日:20150215|||公开
    IPC分类号: G01N21/359(2014.01)I; G01N21/3563(2014.01)I 主分类号: G01N21/359
    申请人: 江苏出入境检验检疫局工业产品检测中心
    发明人: 吴丽娜; 周静洁; 周绍强; 曹锡忠
    地址: 210001江苏省南京市中华路99号
    优先权:
    专利代理机构: 南京天华专利代理有限责任公司32218 代理人: 夏平
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    法律状态
    申请(专利)号:

    CN201510082276.3

    授权公告号:

    ||||||

    法律状态公告日:

    2018.06.08|||2015.07.15|||2015.06.17

    法律状态类型:

    发明专利申请公布后的驳回|||实质审查的生效|||公开

    摘要

    本发明公开了一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,属于涉及分析测试领域。本发明方法第一步是采集羽毛绒样品并测定水分含量;第二步采集羽毛绒样品的水分含量并剔除异常样品,将剔除异常洋品后的样品分为建模样品和预测样品,之后采用偏最小二乘法建立校正模型并采用预测样品对模型进行外部检验,从而得到定量模型。将待测样品通过定量模型计算得到羽毛绒待测样品的水分含量。该方法与传统烘箱法相比,操作简单,成本低廉,测量迅速,数据稳定,可以实现羽毛绒水份含量的快速测定,为羽毛绒生产企业、进出口贸易和检测实验室提供了便利。

    权利要求书

    权利要求书
    1.  一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:所述的方法包括以下步骤:
    (1)采集羽毛绒样本并采用烘箱法测定水分含量;
    (2)采集步骤(1)中羽毛绒样本的近红外光谱谱图并对异常样品进行剔除,将剔除异常样品后的样品分为校正集样品和预测集样品,之后采用偏最小二乘法建立校正集样品的水分含量与近红外光谱谱图之间的校正模型,再采用预测集样品对校正模型进行外部检验,从而得到定量模型;
    (3)采集羽毛绒待测样品的近红外光谱谱图,通过步骤(2)的定量模型计算得到羽毛绒待测样品的水分含量。

    2.  根据权利要求1所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(1)中羽毛绒样本的水分质量百分含量为7~15%。

    3.  根据权利要求1或2所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(1)中羽毛绒样本的数量为100~200个。

    4.  根据权利要求3所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(1)中校正集样品和预测集样品的个数比为2~4:1。

    5.  根据权利要求1所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:羽毛绒样本和羽毛绒待测样品的质量均为2.5~3.5g。

    6.  根据权利要求1所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(1)中采用GB/T 10288-2003的烘箱法测定水分含量。

    7.  根据权利要求1所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(2)中异常样品进行剔除采用的是美国热电尼高力公司的智能化分析软件TQ Analyst v6.2.l中的Dixon检验法、杠杆值和学生残差T检验准则进行异常样品剔除。

    8.  根据权利要求1所述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(2)中建立校正模型所用近红外光谱谱图的光谱扫描范围为1000~2100nm,分辨率为2~32cm-1,扫描次数为32~128次。

    9.  根据权利要求8述的采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,其特征在于:步骤(2)中建立校正模型所用近红外光谱谱图的分辨率为16cm-1,扫描次数为32次。

    说明书

    说明书一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法
    技术领域
    本发明涉及分析测试领域,具体涉及一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法。
    背景技术
    水份含量是羽毛绒检验中的一项重要品质指标,羽毛绒水份含量检测对羽毛羽绒的收购、运输、储存、加工、贸易都十分重要。水份含量过高不宜储存,容易引起质量变化。水份含量过低,羽绒重量减少,影响贸易结算。因此,羽毛绒水份含量检测是一项十分重要且非常普及的项目。
    目前羽毛绒水份含量的检测方法为烘箱法,通过烘干并多次称重计算水份含量。现在用的方法需要在105±2℃的烘箱中,每隔30min称量一次试样质量,反复称量至相邻两次质量相差不大于试样总量的0.1%,该方法耗时较长,操作复杂,检测通量小,难以满足生产企业、加工企业以及购买方的需求。那么在分析科学快速发展的今天,建立快速、无损、低能耗的水份含量测试方法,无疑可以提高检测效率,降低检测成本,对推进羽绒的检测技术具有重要意义。
    发明内容:
    本发明的目的是针对上述技术问题提供一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法。
    本发明的目的可以通过以下技术方案实现:
    一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法,所述的方法包括以下步骤:
    (1)采集羽毛绒样本并采用烘箱法测定水分含量;
    (2)采集羽毛绒样本的近红外光谱谱图并对异常样品进行剔除,将剔除异常样品后的样品分为校正集样品和预测集样品,之后采用偏最小二乘法建立校正集样品水分含量与近红外光谱谱图之间的校正模型,之后再采用预测集样品对校正模型进行外部检验,从而得到定量模型;
    (3)采集羽毛绒待测样品的近红外光谱谱图,通过步骤(2)的定量模型计算得到羽毛绒待测样品的水分含量。
    本发明技术方案的步骤(1)中羽毛绒样本的水分质量百分含量为7~15%。
    本发明技术方案的步骤(1)中羽毛绒样本的数量为100~200个;校正集样品和预测集样品的个数比为2~4:1。
    本发明所述的羽毛绒样本和所述的羽毛绒待测样品的质量均为2.5~3.5g。
    本发明技术方案的步骤(1)中采用GB/T 10288-2003的烘箱法测定水分含量。
    本发明技术方案的步骤(2)中异常样品进行剔除采用的是美国热电尼高力公司的智能化分析软件TQ Analyst v6.2.l中的Dixon检验法、杠杆值和学生残差T检验准则进行异常样品剔除。
    本发明技术方案的步骤(2)中建立校正模型所用近红外光谱谱图的光谱扫描范围为1000~2100nm,分辨率为2~32cm-1,扫描次数为32~128次;优选步骤(2)中建立校正模型所用近红外光谱谱图的分辨率为16cm-1,扫描次数为32次。
    本发明的有益效果:
    本发明利用近红外光谱法结合偏最小二乘法建立了羽毛绒水份含量测定模型,与传统烘箱法相比,该方法的操作简单,成本低廉,测量迅速,数据稳定,可以实现羽毛绒水份含量的快速测定,为羽毛绒生产企业、进出口贸易和检测实验室提供了便利。
    附图说明
    图1为羽绒样品水份含量结果分布图;
    图2为羽毛绒样品近红外原始光谱;
    图3为羽毛绒中水份含量测量值和参考值关系图。
    具体实施方式
    下面结合实施例对本发明作进一步说明,但本发明的?;し段Р幌抻诖耍?
    1、羽绒样品:本发明所用样品均为水洗羽毛绒。
    由波司登股份有限公司提供了含绒量分别为20%、30%、40%、50%、55%、60%、65%、70%、75%、80%、85%、90%、95%的样品各10个,产地包括我国辽宁、吉林、黑龙江、广西、四川、江苏、浙江、山东等地以及波兰、俄罗斯等。
    产地为俄罗斯、波兰、含绒量从60%-95%的羽绒样品共计20个。
    样品共计150个:其中白色羽绒样品93个、灰色羽绒样品57个,对所述的150个样品编号为1~150。
    通过检测,发现收集到的羽绒样品的水份含量主要在9%-13%之间。为了增加样品的覆 盖范围,选取其中4个样品进行轻微的烘干处理使其水分含量在7-9%之间;5个样品进行轻微的加湿处理,使其水份含量在13%-15%之间。
    2、羽绒样品采用GB/T 10288-2003羽绒羽毛检验方法。
    2.1、按含绒量大于等于30%,称取不少于50g样品;含绒量小于30%,称取不少于100g样品的标准,取样。
    2.2、样品应从密封容器中取出,迅速均匀地分别放于八篮烘箱的两个吊篮内,移入烘箱,用烘箱所附天平逐一称取式样质量,精确到0.01g并记录。
    2.3、调节烘箱温度控制在(105±2)℃,每隔30min称量一次试样质量,如此反复称量,直至相邻两次质量相差不大于试样总量的0.1%时,即为恒重。
    所收集150个样品经标准方法测试后含水量的分布,见图1。
    3、样品近红外光谱的采集
    3.1、样品的装载
    考虑到羽毛绒样品装载时在装载的深浅、均匀程度、密实程度上的一致性可能会对结果产生影响,为了保证样品的密实程度,需要对样品的装载量进行控制,该尺寸的样品瓶,对于常规羽毛绒样品的最大装载量约在3.5g左右,我们选择20个样品瓶,分别装载1.5g、2.0g、2.5g、3.0g、3.5g样品,每种重量,装载4个样品瓶,进行近红外光谱扫描,对比每种重量4个样品瓶,近红外光谱图的重现性,从近红外光谱图可以看出,装载2.5g、3.0g、3.5g样品的4个样品瓶,红外光谱图一致性更高,为了保证样品装载程度的一致性,在进行条件实验和未知样品测试时,每个样品瓶都装载3.0g羽毛绒样品。
    3.2、样品近红外光谱的采集
    采集上述150个羽绒样品的近红外光谱,采集仪器为美国热电尼高力公司生产的Nexus智能型傅里叶变换近红外光谱仪便携式快速扫描光谱仪。本发明采用两分叉光纤探头垂直于样品横切面采集NIR光谱,实验室温度、湿度基本恒定。光谱在全波长350~2500nm范围内采集,间隔为1nm,全光谱数据采集速度为0.1s,在1.5s内对每个样品连续扫描30次取其平均光谱,共由2151个数据点组成。羽毛绒样品近红外原始光谱如图2所示。
    4、建模条件的优化
    4.1、异常样品的剔除
    本发明采用Dixon检验法、杠杆值和学生残差T检验准则进行异常样品剔除。剔除异常样品后,将样本分为校正集样品和预测集样品,校正集样品:预测集样品的个数比为3:1。剔除异常样品后,将样品按照参比含量进行排序,每4个样品中选1个作为预测集样 品,其他作为校正集样品。校正集和预测集样品的统计结果如表1所示。
    表1 校正集和预测集样品的含水量结果分布
     样品数最小值(%)最大值(%)平均值(%)校正集1087.314.810.23预测集367.814.610.28全部样品1447.314.810.24
    异常样品剔除后对建立模型的影响:本发明采用逐一回收的方法确定异常样品对模型的作用,分析结果如表2所示。由于未考虑其他因素,所有的样品均用作建模样品,采用偏最小二乘回归结合原始光谱进行建模,采用r、RMSEC和RMSECV作为模型稳健性的判定依据。由表2可以看出:相对未剔除异常样品的模型,剔除样品2、11、19、55、66、136的模型的r增大,RMSEC和RMSECV减小,说明剔除这6个样品使模型性能变优;回收学生残差较大的样品2、11、66、19使得模型性能显著下降,即:r减小、RMSEC和RMSECV增大,因而将这4个样品从样品集中剔除;回收样品136后,模型的r值由原来的0.988变为0.983,RMSEC和RMSECV值分别由原来的0.102%增大至0.123%,0.116%增大至0.138%,模型性能略有下降,将其剔除?;厥昭?5后,模型的各指标略微变差,但考虑到其学生残差值较大,仍将其作为异常样品剔除;由表2中数据分析还可以看出:回收学生残差值较大的样品(11、66、19、和2)可使模型性能明显变差,而回收杠杆值较大的样品(55和136)对模型性能的影响不是特别明显,由此仍可得学生残差值在异常样品剔除中的作用较大。综合以上分析,对于羽毛绒水份含量分析,共剔除6个样品,即其余144个样品分为校正集样品和预测集样品用于进一步分析。
    表2 逐一回收异常样品后的羽毛绒含水模型性能对比分析表
    剔除的样品主成分因子rRMSEC(%)RMSECV(%)未剔除40.9280.1690.173剔除6个40.9870.1020.116剔除5个,回收240.9690.1320.148剔除5个,回收1140.9680.1120.145剔除5个,回收6640.9630.1370.142剔除5个,回收13640.9830.1230.138剔除5个,回收5540.9870.1190.123剔除5个,回收1940.9570.1480.162
    4.2、扫描分辨率的选择
    羽绒样品共150个,由于未考虑其他因素的影响,所有样品用作建模样品,采用偏最小二乘回归结合原始光谱进行建模,采用r、RMSEC和RMSECV作为模型稳健性的判定依 据。光谱采集条件为:扫描次数分别为32次,分辨率分别为2cm-1、4cm-1、8cm-1、16cm-1和32cm-1。分析结果见表3:可以看出,分辨率为2cm-1的模型r值最大,RMSEC值最小,因而2cm-1的模型较为稳健。
    为比较不同分辨率(2cm-1、4cm-1、8cm-1、16cm-1和32cm-1)下所建数学模型的分析结果差异是否显著,试验将5种分辨率所建羽毛绒含水数学模型的分析结果在0.05水平下进行F检验,F检验结果表明:5种分辨率下模型的性能相当,差异在统计上不明显,即分辨率由32cm-1提高到2cm-1并不能明显改善模型的预测性能。
    表3 不同分辨率扫描羽毛绒样品所建含水量数学模型的分析结果
    分辨率主成分因子rRMSEC(%)RMSECV(%)2cm-150.9330.1590.1594cm-140.9310.1600.1738cm-140.9280.1630.17916cm-140.9280.1630.17932cm-140.9260.1710.182
    综合考虑以上因素,分辨率为2cm-1时,虽然模型较为稳健,但预测性能并未显著提高,且扫描所用时间较长;同时,16cm-1和8cm-1的模型的性能相当,且由于理论上用15cm-1的分辨率对近红外光谱分析来说已经足够,因而实际测量羽毛绒样品时,分辨率选用16cm-1。
    4.3、扫描次数的选择
    羽毛绒样品共150个,由于未考虑其他因素的影响,因而所有样品用作建模样品,在Nexus智能型傅里叶变换近红外光谱仪上扫描这些样品的光谱,光谱采集条件为:分辨率分别为16cm-1,扫描次数分别为32次、64次和128次,采用偏最小二乘回归建立羽绒样品含水的数学模型,分析结果分别见表4。
    表4 不同扫描次数羽绒样品水份含量数学模型的分析结果
    扫描次数主成分因子rRMSEC(%)RMSECV(%)3240.9270.1640.1826440.9270.1640.18212840.9270.1640.182
    从表4可以看出,扫描次数为32次、64次和128次的模型没有明显差异。说明3种扫描次数下模型的性能相当,差异在统计上不明显。采用32次扫描所需时间最短,所得光谱的质量能够满足近红外光谱分析技术分析羽毛绒样品的需要。因此,选择仪器的扫描次数为 32次。
    4.4、波段范围对分析结果的影响
    由于羽毛绒是一种复杂的天然聚合有机物,其主要组成为蛋白质?;岷写罅亢饣?,在近红外区有较强的吸收,与水分子混合在一起,组成了羽毛绒样品的近红外图。近红外光谱主要反映各含氢基团的信息,纯水分子中O-H键伸缩振动的组频吸收带主要在1940、1220nm处,羽毛绒样品的吸收峰正处于这两个近红外光谱的组频吸收带附近。由表5为原始光谱在不同波段所建模型的分析结果。在1000~2100nm波段范围内所建模型最优,其主成分数为4,校正集相关系数为0.988,校正标准误差与校正均方根误差分别为0.101和0.114。
    表5 偏最小二乘回归结合不同波段所建羽毛绒含水模型的分析结果
    波段范围/nm主成分因子rRMSEC(%)RMSECV(%)350-250050.9320.1630.170250-210050.9270.1710.185780-250050.9460.1580.167780-210040.9580.1460.1591000-250040.9690.1320.1481000-210040.9880.1010.1141400-210040.9530.1510.163
    4.5、数据预处理方法对分析结果的影响
    表6为偏最小二乘回归结合不同预处理方法在波长1000nm-2100nm所建模型的分析结果。由表中数据分析可得:(1)用多元散射校正处理光谱所建模型的分析结果比采用原始光谱所建模型的分析结果差很多,多元散射校正光谱与样品浓度值之间没有相关性。(2)采用标准归一化处理所建模型与原始光谱所建模型相比,结果略差(3)采用一阶和二阶微分光谱进行分析时,所建模型的相关系数比较低。(4)对于Savizky-Golay平滑光谱,随着平滑点数增加,模型的相关系数不断减小,但RMSEC和RMSECV变化不大。因而,Savizky-Golay光谱平滑处理未能改善模型性能。
    表6 偏最小二乘回归结合不同预处理方法所建羽毛绒含水模型的分析结果
    预处理方法主成分因子rRMSEC(%)RMSECV(%)原始光谱40.9880.1020.116多元散射校正40.6580.3430.365标准归一化处理40.9120.1450.155一阶微分30.8440.1900.210二阶微分30.8130.2070.352
    5点平滑40.9770.1690.1739点平滑40.9680.1710.18213点平滑50.9680.1710.18217点平滑60.9450.1630.17621点平滑50.9450.1630.17625点平滑50.9370.1630.176
    综合以上,本课题选用原始光谱用于分析。
    表7 偏最小二乘、权重偏最小二乘回归和非线性偏最小二乘回归模型的分析结果

    在采用进行羽毛绒含水定量分析时,本发明选择偏最小二乘回归、权重偏最小二乘回归和非线性偏最小二乘回归进行对比分析,以期获得最佳模型。表7给出了3个回归模型的分析结果,可见偏最小二乘法的模型最优。
    5、校正模型的建立
    将所采集光谱全部导入化学计量学软件OMNICv 6.l中进行数据处理,首选将异常样品进行剔除,将剔除异常样品的样品分为校正集样品和预测集样品,之后将该校正集样品的近红外光谱图与校正集样品的水分含量建立校正模型,其中,建立校正模型所用的近红外光谱谱图条件为分辨率为16cm-1,扫描次数为32次,光谱扫描范围为1000~2100nm。
    为了检验校正模型的可靠性与稳定性,采用预测集样品对模型进行外部检验。本项目对未参与建模的36个预测集样品进行了预测,结果见表8,并将预测值与各组分的实测值进行比较,绘制相关关系图,见图3。从数据上来看,采用近红外光谱法测得的结果与GB/T 10288-2003方法测得结果的相对偏差在5%以内,说明该预测模型准确、有效。
    表8 模型对预测集样品的预测结果
    样品编号实测值(%)预测值(%)偏差(%)相对偏差(%)17.827.52-0.30-3.84%59.108.99-0.11-1.21%99.319.460.151.61%139.8310.150.323.26%179.979.82-0.15-1.50%2110.1310.03-0.10-0.99%2510.2610.290.030.29%2910.3810.28-0.10-0.96%3310.5210.49-0.03-0.29%3710.7910.62-0.17-1.58%
    4110.9211.430.514.67%4511.2311.730.504.45%4911.4211.22-0.20-1.75%5311.5811.32-0.26-2.25%5711.6311.690.060.52%6111.7711.25-0.52-4.42%6511.8911.960.070.59%6912.0312.620.594.90%7312.3512.470.120.97%7712.4812.19-0.29-2.32%8112.6912.36-0.33-2.60%8512.7712.47-0.30-2.35%8912.8613.020.161.24%9312.9312.78-0.15-1.16%9713.0512.85-0.20-1.53%10113.1713.350.181.37%10513.2813.530.251.88%10913.3813.630.251.87%11313.3913.05-0.34-2.54%11713.5113.00-0.51-3.77%12113.6713.830.161.17%12513.6913.46-0.23-1.68%12913.7113.55-0.16-1.17%13313.7913.930.141.02%13713.8713.63-0.24-1.73%14514.6014.32-0.28-1.92%
    6、对未知样品的检测:
    采用预测集样品对校正模型进行外部检验后,得到定量模型。选择了5种代表性羽绒样品,采用定量模型进行精密度测试和对照试验。验证结果见表9和表10。
    表9 近红外光谱方法检测羽毛绒水份含量的精密度测试

    表10 近红外光谱方法与标准方法检测羽毛绒水份含量的数据对照
    分析方法1#2#3#4#5#定量校正模型9.50%10.31%12.65%11.19%8.97%标准方法9.37%10.67%12.45%11.35%9.23%绝对误差0.13%-0.36%0.20%-0.16%-0.26%相对误差1.39%-3.37%1.61%-1.41%-2.82%
    验证结果表明:本发明建立的方法具有快速、简单、稳定性好的优点,近红外光谱方法能够满足羽毛绒样品的快速测试要求。

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    本文标题:一种采用近红外光谱快速测定羽毛绒含水量的方法.pdf
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