• 四川郎酒股份有限公司获第十二届人民企业社会责任奖年度环保奖 2019-05-13
  • 银保监会新规剑指大企业多头融资和过度融资 2019-05-12
  • 韩国再提4国联合申办世界杯 中国网友无视:我们自己来 2019-05-11
  • 中国人为什么一定要买房? 2019-05-11
  • 十九大精神进校园:风正扬帆当有为 勇做时代弄潮儿 2019-05-10
  • 粽叶飘香幸福邻里——廊坊市举办“我们的节日·端午”主题活动 2019-05-09
  • 太原设禁鸣路段 设备在测试中 2019-05-09
  • 拜耳医药保健有限公司获第十二届人民企业社会责任奖年度企业奖 2019-05-08
  • “港独”没出路!“梁天琦们”该醒醒了 2019-05-07
  • 陈卫平:中国文化内涵包含三方面 文化复兴表现在其中 2019-05-06
  • 人民日报客户端辟谣:“合成军装照”产品请放心使用 2019-05-05
  • 【十九大·理论新视野】为什么要“建设现代化经济体系”?   2019-05-04
  • 聚焦2017年乌鲁木齐市老城区改造提升工程 2019-05-04
  • 【专家谈】上合组织——构建区域命运共同体的有力实践者 2019-05-03
  • 【华商侃车NO.192】 亲!楼市火爆,别忘了买车位啊! 2019-05-03
    • / 5
    • 下载费用:30 金币  

    重庆时时彩选3胆技巧: 一种四价铀溶液的制备方法.pdf

    关 键 词:
    一种 四价铀 溶液 制备 方法
      专利查询网所有资源均是用户自行上传分享,仅供网友学习交流,未经上传用户书面授权,请勿作他用。
    摘要
    申请专利号:

    CN201110097474.9

    申请日:

    2011.04.19

    公开号:

    CN102249331A

    公开日:

    2011.11.23

    当前法律状态:

    撤回

    有效性:

    无权

    法律详情: 发明专利申请公布后的视为撤回IPC(主分类):C01G 43/00申请公布日:20111123|||实质审查的生效IPC(主分类):C01G 43/00申请日:20110419|||公开
    IPC分类号: C01G43/00 主分类号: C01G43/00
    申请人: 中国原子能科学研究院
    发明人: 李斌; 何辉; 唐洪彬; 叶国安; 张秋月; 陈延鑫; 刘金平
    地址: 102413 北京市275信箱65分箱
    优先权:
    专利代理机构: 代理人:
    PDF完整版下载: PDF下载
    法律状态
    申请(专利)号:

    CN201110097474.9

    授权公告号:

    ||||||

    法律状态公告日:

    2014.07.30|||2012.01.04|||2011.11.23

    法律状态类型:

    发明专利申请公布后的视为撤回|||实质审查的生效|||公开

    摘要

    本发明公开了一种四价铀溶液的制备方法,在铀酰离子的酸性溶液中加入有机还原剂和催化剂,在催化剂的作用下进行反应,铀酰离子被还原为四价铀离子。该发明提供了一种铀转化率高、操作简便、反应条件温和、制得四价铀浓度高的可用于核燃料后处理工业中的四价铀溶液的制备方法。

    权利要求书

    1.一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,在铀酰离子的酸性溶液中加
    入有机还原剂和催化剂,在催化剂的作用下进行反应,铀酰离子被还原为四价铀
    离子。
    2.根据权利要求1所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的铀酰根离子的浓度为0~2mol/L。
    3.根据权利要求2所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的铀酰根离子的浓度为0.88mol/L。
    4.根据权利要求1所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的酸性溶液中H+浓度为0.1~4mol/L。
    5.根据权利要求4所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的酸性溶液中H+浓度为0.5~1.2mol/L。
    6.根据权利要求1所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的有机还原剂为肼或肼的衍生物或羧酸。
    7.根据权利要求1所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的催化剂为贵金属铂或钯或铑。
    8.根据权利要求1或4或5所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在
    于,所述的酸性溶液的阴离子为硝酸根或硫酸根或高氯酸跟或氯离子。
    9.根据权利要求1所述的一种四价铀溶液的制备方法,其特征在于,所述
    的在催化剂的作用下进行反应,其中反应的温度为10~90℃。

    说明书

    一种四价铀溶液的制备方法

    技术领域

    本发明涉及核燃料后处理技术领域,特别涉及一种四价铀溶液的制备方法。

    背景技术

    核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分,其主要任务是从反应
    堆用过的乏燃料中除去裂变产物,回收易裂变的材料(239Pu、233、235U)和可转换材
    料(238U)。核燃料后处理经过60多年的发展,目前普遍认为普雷克斯(Purex)流程
    是一个切实可行、经济可靠的方法,在反应堆乏燃料后处理中占据了主导地位。

    Purex流程的实质在于利用TBP对铀、钚的高萃取性,利用钚的易氧化还
    原性质,实现铀、钚的萃取及相互分离。典型的Purex流程包括铀钚共去污分离、
    铀净化和钚的净化三个萃取循环。在铀、钚分离及钚的净化循环阶段,都是先把
    Pu(III)氧化成易被TBP萃取的Pu(IV)。为使铀和钚分离,需要再把Pu(IV)还原成
    不易被萃取的Pu(III),反萃入水相中。因此,还原剂对铀钚的分离过程起着重要
    的作用。

    用U(IV)-肼作为还原剂和支持还原剂,能够完全、快速的还原Pu(IV),是
    目前铀钚共去污分离循环中实现铀和钚分离的理想选择。因此,四价铀的制备在
    Purex流程的实现过程中也具有重要的作用。

    目前,核燃料后处理厂中四价铀溶液的制备主要有两种工艺,电解还原法
    和加氢催化还原法。

    直接电解UO2(NO3)2水溶液的办法制备U(IV),具有过程简单,不增加废液,
    不引入杂质等特点,目前已经在许多后处理厂获得生产规模的应用。在实际工作
    中,U(IV)的转化率也比较低,一般只有50-60%。将此还原料液应用到Purex
    流程中的铀和钚的分离中,会产生较多不利影响。另外,电解池的结构也比较复
    杂的,电极材料一般都是在钛基上电镀一层贵金属氧化物。在连续的电解还原反
    应的情况下,镀层就有可能脱落或者失活,从而造成反应速率或者转化率的降低,
    电极的更换和再生也是一个较困难的工艺。

    加氢催化还原是目前大型后处理厂制备U(IV)采用比较多的一种工艺,此工
    艺的还原剂是气体,反应产物是U(IV)和水,不向系统中引入杂质离子,且U(IV)
    的转化率高,能够达到95%以上。但是加氢催化还原制备U(IV)所需要的设备比
    较复杂,由一系列高压反应器、高压分离器、低压分离器等组成。此外,此工艺
    中采用高压氢气作为还原剂,工业反应器中气体的压力达到了10MPa,这在放
    射性极强的核燃料后处理车间是一个很大的安全隐患。

    目前仅有俄罗斯的一些研究者进行过用肼、甲酸等还原低浓度U(VI)的动力
    学及反应机理的研究,例如分别在2007年和2008年的《Radiochemistry》的
    “Reactivity?of?Platinum?Nanoaggregates?in?Catalytic?Reduction?of?U(VI)with?
    Hydrazine?in?Acid?Solutions”、“Catalytic?Reduction?of?U(VI)with?Formic?Acid?in?
    Acid?Solutions?on?Palladium?Catalysts”、“Catalytic?Reduction?of?U(VI)with?
    Hydrazine?on?Palladium?Catalysts?in?Acid?Solutions”三篇文章中仅仅对用肼、甲酸
    等还原低浓度U(VI)的动力学及反应机理进行了简单介绍,而未具体提出适合后
    处理工业应用的四价铀制备方法。

    发明内容

    本发明克服了现有技术中的不足,提供了一种铀转化率高、操作简便、反
    应条件温和、制得四价铀浓度高的可用于核燃料后处理工业中的四价铀溶液的制
    备方法。

    为了解决上述技术问题,本发明是通过以下技术方案实现的:

    一种四价铀溶液的制备方法,关键在于,在铀酰离子的酸性溶液中加入有
    机还原剂和催化剂,在催化剂的作用下进行反应,铀酰离子被还原为四价铀离子。

    在上述的制备过程中,所述的铀酰根离子的浓度为0~2mol/L。所述的铀酰
    根离子的浓度为0.88mol/L。所述的酸性溶液中H+浓度为0.1~4mol/L。所述的
    酸性溶液中H+浓度为0.5~1.2mol/L。所述的有机还原剂采用能够溶于水,在酸
    性溶液中能够较稳定存在,还原性较强的有机试剂肼或肼的衍生物或羧酸。所述
    的酸性溶液的阴离子为硝酸根或硫酸根或高氯酸跟或氯离子。所述的在催化剂的
    作用下进行反应,其中反应的温度为10~90℃。

    与现有技术相比,本发明的有益效果是:

    该方法是一种新型的制备四价铀的方法,通过在铀酰离子的酸性溶液中加
    入有机还原剂,在催化剂的作用反应制备四价铀,该方法操作简便、反应速率快、
    铀转化率高,而且制备的四价铀浓度高。又能使反应过程中使用的设备和工艺流
    程简化。本方法是利用催化还原方法制备四价铀,尚属于首次。

    具体实施方式

    下面通过具体实施方式对本发明作进一步详细描述:

    一种四价铀溶液的制备方法,在铀酰离子的酸性溶液中加入有机还原剂和
    催化剂,调整铀浓度、酸度和还原剂的浓度的比例,控制反应体系的温度,在催
    化剂的作用下,在常压下进行反应,铀酰离子被还原为四价铀离子。

    催化剂采用还原性较强的有机还原剂,是铂或钯或铑贵金属中的一种或几
    种,这些催化剂以金属态或者氧化态的形式存在,可以单独使用,也可以负载在
    二氧化硅、活性炭、石棉等载体上使用。固体催化剂与反应液体的接触方式可以
    是通过搅拌悬浮在反应液中,也可以将催化剂装入固定床反应器中,反应液通过
    催化剂颗粒所形成的床层进行反应。

    其中,催化还原反应既可以在反应釜中进行,也可以在固定床、流化床等
    化工设备中进行;制备过程既可以是间歇操作,也可以连续操作。

    实施例1

    在反应釜中加入20ml反应液,其中硝酸铀酰浓度为0.88mol/L、硝酸浓度
    为0.8mol/L、硝酸肼浓度0.96mol/L,水浴加热维持反应体系温度为60℃,催
    化剂为铂黑,用磁力搅拌保证固液充分混合,反应5小时后四价铀的转化率达到
    99%。

    实施例2

    在反应釜中加入25ml反应液,其中高氯酸铀酰浓度为0.32mol/L、高氯酸
    浓度为0.1mol/L、高氯酸肼浓度为0.2mol/L,水浴加热维持反应体系温度为10
    ℃,催化剂为钯,使用磁力搅拌保证固液充分混合,反应400分钟后四价铀的转
    化率达到38%。

    实施例3

    在反应釜中加入25ml反应液,其中硫酸铀酰浓度为0.88mol/L、硫酸浓度
    为2.0mol/L、甲酸浓度为1.05mol/L,水浴加热维持反应体系温度为90℃,催化
    剂为铑,使用磁力搅拌保证固液充分混合,反应4小时后四价铀的转化率达到
    93%。

    实施例4

    在反应釜中加入25ml反应液,其中氯化铀酰浓度为1.5mol/L、盐酸浓度为
    0.5mol/L、甲酸浓度为1.05mol/L,水浴加热维持反应体系温度为60℃,催化剂
    为5%Pt/C催化剂(活性炭负载的铂,铂含量为5%),使用磁力搅拌保证固液充
    分混合,反应3.5小时后四价铀的转化率达到91%。

    实施例5

    在反应釜中加入25ml反应液,其中硝酸铀酰浓度为2mol/L、硝酸浓度为
    1.2mol/L、硝酸肼浓度为1.32mol/L,水浴加热维持反应体系温度为60℃,催化
    剂为5%Pt/SiO2催化剂(二氧化硅负载的铂,铂含量为5%),使用磁力搅拌保证
    固液充分混合,反应3小时后四价铀的转化率达到93%。

    实施例6

    在反应釜中加入5L反应液,其中硝酸铀酰浓度为0.87mol/L、硝酸浓度为
    0.78mol/L、硝酸肼浓度为0.92mol/L,水浴加热维持反应体系温度为40℃,催化
    剂为铂黑,使用磁力搅拌保证固液充分混合,反应5小时后四价铀的转化率达到
    98%。

    关于本文
    本文标题:一种四价铀溶液的制备方法.pdf
    链接地址://www.4mum.com.cn/p-5878415.html
    关于我们 - 网站声明 - 网站地图 - 资源地图 - 友情链接 - 网站客服 - 联系我们

    [email protected] 2017-2018 www.4mum.com.cn网站版权所有
    经营许可证编号:粤ICP备17046363号-1 
     


    收起
    展开
  • 四川郎酒股份有限公司获第十二届人民企业社会责任奖年度环保奖 2019-05-13
  • 银保监会新规剑指大企业多头融资和过度融资 2019-05-12
  • 韩国再提4国联合申办世界杯 中国网友无视:我们自己来 2019-05-11
  • 中国人为什么一定要买房? 2019-05-11
  • 十九大精神进校园:风正扬帆当有为 勇做时代弄潮儿 2019-05-10
  • 粽叶飘香幸福邻里——廊坊市举办“我们的节日·端午”主题活动 2019-05-09
  • 太原设禁鸣路段 设备在测试中 2019-05-09
  • 拜耳医药保健有限公司获第十二届人民企业社会责任奖年度企业奖 2019-05-08
  • “港独”没出路!“梁天琦们”该醒醒了 2019-05-07
  • 陈卫平:中国文化内涵包含三方面 文化复兴表现在其中 2019-05-06
  • 人民日报客户端辟谣:“合成军装照”产品请放心使用 2019-05-05
  • 【十九大·理论新视野】为什么要“建设现代化经济体系”?   2019-05-04
  • 聚焦2017年乌鲁木齐市老城区改造提升工程 2019-05-04
  • 【专家谈】上合组织——构建区域命运共同体的有力实践者 2019-05-03
  • 【华商侃车NO.192】 亲!楼市火爆,别忘了买车位啊! 2019-05-03
  • 重庆时时规律破解器 这样买彩票你会稳赚不赔 3d最新买法稳赚不赔 大乐透彩票电子彩报 时时彩最精准人工计划 3肖主6码期期准 赛车怎么买稳赚不赔 分快3计划软件下载 幸运28预测在pc28点ga 排列五排除头 上海时时加盟 11选5稳赚方案 腾龙时时彩计划软件安卓版 福彩欢乐生肖开奖直播 3d定一码100准方法 北京pk10全天精准计划