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    重庆时时彩杀号专家三爷: 用于使淤浆相反应器中的反应体积最大化的方法.pdf

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    用于 使淤浆 相反 中的 反应 体积 最大化 方法
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    摘要
    申请专利号:

    CN201480006117.9

    申请日:

    2014.01.22

    公开号:

    CN104955559A

    公开日:

    2015.09.30

    当前法律状态:

    授权

    有效性:

    有权

    法律详情: 授权|||实质审查的生效 IPC(主分类):B01J 8/18申请日:20140122|||公开
    IPC分类号: B01J8/18; B01J8/22; C10G2/00; G05D11/13 主分类号: B01J8/18
    申请人: 艾尼股份公司
    发明人: A·M·A·马兰德里诺; V·皮克罗
    地址: 意大利罗马
    优先权: MI2013A000093 2013.01.23 IT
    专利代理机构: 中国国际贸易促进委员会专利商标事务所11038 代理人: 王刚
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    法律状态
    申请(专利)号:

    CN201480006117.9

    授权公告号:

    ||||||

    法律状态公告日:

    2018.01.30|||2015.11.04|||2015.09.30

    法律状态类型:

    授权|||实质审查的生效|||公开

    摘要

    用于通过确定泡沫高度(Hf)与反应器高度(HR)之间的比率,使淤浆相反应器中的反应体积最大化的方法,该比率通过在以下三个区中限定气体滞留量的算法确定:建立鼓泡状态的第一下部区,可能存在泡沫的第二中间区,位于上部半球形部分的第三区,在第三区中使多相混合物加速,直到它达到出口条件,平均气体滞留量由该三个区的三种气体滞留量中每个的加权平均来给出,其特征在于该方法使用位于该反应器内不同高度的核密度计,并且包括:·对于所用的各核密度计,测量涉及到不同的气体和/或淤浆速度的气体密度值,其通过所述算法与算出的气体滞留量值相对应,·显示在算出的气体滞留量小于40%的情况下,至少高至密度计所在的高度不存在泡沫,测得的泡沫密度对应于所述气体滞留量,在气体滞留量高于70%的情况下,至少从密度计所在的反应器高度开始存在气泡,测得的泡沫密度对应于所述气体滞留量,·最后,通过所述算法确定比率f和可能存在的泡沫的高度延伸,计算结果的高度Hf。

    权利要求书

    权利要求书
    1.  用于通过确定泡沫高度(Hf)与反应器高度(HR)之间的比率,使淤浆相反应器中的反应体积最大化的方法,该比率通过在以下三个区中限定气体滞留量的算法确定:建立鼓泡状态的第一下部区,可能存在泡沫的第二中间区,位于上部半球形部分的第三区,在第三区中使多相混合物加速,直到它达到出口条件,平均气体滞留量由该三个区的三种气体滞留量中每个的加权平均来给出,
    其特征在于该方法使用位于该反应器内不同高度的核密度计,并且包括:
    ·对于所用的各核密度计,测量涉及到不同的气体和/或淤浆速度的气体密度值,其通过所述算法与算出的气体滞留量值相对应,
    ·显示
    在算出的气体滞留量小于40%的情况下,至少高至密度计所在的高度不存在泡沫,测得的泡沫密度对应于所述气体滞留量,
    在气体滞留量高于70%的情况下,至少从密度计所在的反应器高度开始存在气泡,测得的泡沫密度对应于所述气体滞留量,
    ·最后,通过所述算法确定比率f和可能存在的泡沫的高度延伸,计算结果的高度Hf。

    2.  根据权利要求1所述的方法,其中该淤浆相反应器是淤浆鼓泡塔。

    3.  根据权利要求1或2所述的方法,其中该淤浆相反应器是重质残渣到馏出物的转化反应器,或氢化反应器,或加氢脱硫反应器,或加氢裂化反应器。

    4.  根据权利要求1所述的方法,其中存在至少两个核密度计。

    5.  根据权利要求4所述的方法,其中存在两个核密度计,位于H/4与H/6之间和H/10与H/5之间的高度,H是反应器的“切线至切线”高度。

    6.  根据权利要求4所述的方法,其中存在三个核密度计,位于反应器的H/4与H/5之间、H/9与H/11之间和H/6与H/7之间的高度,H是反应器的“切线至切线”高度。

    7.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中用于计算下部鼓泡区的滞留量的公式是具有两个气泡组的Krishna模型,该模型的参数是气泡的上升速度和过渡滞留量,小气泡的上升速度V∞,om为
    V,om=a[σ(ρl-ρV)gρl2]1/4exp(bHfϵf)]]>
    其中σ和ρl分别是反应器内液相的表面张力(以N/m表示)和密度(以kg/m3表示),ρV是反应器内蒸气相的密度(以kg/m3表示),Hf和εf是上部区中可能存在的泡沫相的高度和滞留量,a和b是两个待确定的参数,
    过渡气体滞留量εtr由以下表达式来估算:
    ϵtr=C[ρV0.96σ0.12ρl]1/2(1-C1fV)exp(-C2UL)]]>
    其中fV是反应器中固体的体积分率,UL是淤浆速度,C、C1和C2是三个待确定的参数,
    泡沫相中的气体滞留量εf从以下表达式获得:
    ϵf=11+ΩULUG]]>
    其中Ω是待确定的滑移参数,UG是气体速度。

    8.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中不计算位于上部半球形部分中的该区的气体滞留量,由于所述第三区的体积和由于滑移速度等于零,所以所述第三区的气体滞留量的加权平均认为是可忽略的。

    说明书

    说明书用于使淤浆相反应器中的反应体积最大化的方法
    本发明涉及用于使淤浆相反应器中的反应体积最大化的方法,更具体地,其设计在高压和高温的淤浆鼓泡塔(SBC)反应器中在规定高度安置核密度计,和通过实验数据的算法来优化操作参数。
    本发明允许预测淤浆相反应器、优选加氢裂化淤浆相反应器中,上部区域中低密度区的延伸和气体滞留量。因此可以使该区最小化,并且因而使反应体积最大化。
    用于加氢裂化重质残渣、具有用于淤浆和气体的单一出口的鼓泡塔可以在塔的上部区域中具有比在下面部分中(10-40%)高得多的气体滞留量(70-90%),这是由于形成泡沫相。高气体滞留区的存在降低了反应器中包含的淤浆的体积,因而对它的比转化容量产生负面影响。
    没有任何预测仪器,反应器上部中存在或不存在低密度相通常仅从对沿该反应器的轴线的压力曲线的分析来推断:如果该曲线具有近似恒定的斜率,则该反应器中的密度或多或少是恒定的;另一方面,如果该曲线的斜率显示出变化,这意味着密度存在变化,估计是由于存在泡沫相。
    但是,使用压力曲线技术需要沿反应器的轴线以一定频率安装压力计。并且,这种测量仅提供“后验”信息,即当现象已经发生时的信息。因此,重要的是预测引起泡沫存在的操作条件。所以适宜的是利用这样的方法,其能够定义使低效率转化区的延伸最小化的操作条件。
    文献(Guitian J.,Joseph D.,“How Bubbly Mixture Foam and Foam Control Using a Fluidized Bed”,Int.J.Multiphase Flow,第24卷,第1期,第1-16页,1998年)中已知,控制该相外观的操作参数是气体和淤浆的表观速度。对于淤浆的一定速度,存在气体的临界 速度,超过该速度则形成泡沫。通过降低淤浆速度的值,也使气体的临界速度降低。
    泡沫相的存在可能是不期望的,不仅因为它减少用于反应目的的有用体积,而且因为该相转移到输送管线(从反应器到分离器)和分离器,并且在这里它会造成气/液分离的困难。
    现在已经发现一种方法,其允许预测与实验条件(气体和液体流率、气体和淤浆的密度等)相关的气体滞留量,还允许验证流体动力学运行状态,使使用者避免不期望的条件(存在泡沫)和使可用的反应体积最大化,这基于用位于反应器内不同高度的核密度计获得的混合物密度测量,和基于使用描述淤浆鼓泡塔内的气体滞留量的算法。
    该方法可以用于淤浆相中的所有反应器,优选用于使重质残渣蒸馏或氢化或加氢脱硫或加氢裂化的转化反应,尤其用于淤浆鼓泡塔。
    作为本发明的目标,该方法用于通过确定泡沫高度(Hf)与反应器高度(HR)之间的比率(f),使淤浆相中的反应器的反应体积最大化,该比率通过在以下三个区中限定气体滞留量的算法确定:建立鼓泡状态的第一下部区,可能存在泡沫的第二中间区,位于上部半球形部分的第三区,在第三区中使多相混合物加速,直到它达到出口条件,平均气体滞留量由该三个区的三种气体滞留量中每个的加权平均来给出,
    其特征在于该方法使用位于该反应器内不同高度的核密度计,并且包括:
    ·对于所用的各核密度计,测量涉及到不同的气体和/或淤浆速度的气体密度值,其通过所述算法与算出的气体滞留量值相对应,
    ·显示
    在算出的气体滞留量小于40%的情况下,至少高至密度计所在的高度不存在泡沫,测得的泡沫密度对应于所述气体滞留量,
    在气体滞留量高于70%的情况下,至少从密度计所在的反应器高度开始存在气泡,测得的泡沫密度对应于所述气体滞留量,
    ·最后,通过所述算法确定比率f和可能存在的泡沫的高度延伸,计算结果的高度Hf。
    高度(HR)是反应器的“切线至切线”高度,即反应器圆柱形部分的高度。
    优选使用至少两个核密度计,更优选至少三个。
    在使用两个核密度计的情况中,它们优选位于H/4与H/6之间和H/10与H/5之间的高度,H是反应器的“切线至切线”高度(反应器与分离器之间的管线)。
    在使用三个核密度计的情况中,它们优选位于反应器的H/4与H/5之间、H/9与H/11之间和H/6与H/7之间的高度,H是反应器的“切线至切线”高度。
    在使用至少两个核密度计的情况中,采用优化过程为实验性反应混合物建立与泡沫相关的参数,所述优化过程在于改变表面气体速度,以获得与较低密度计或更低密度计的那些读数类似的较高密度计的密度读数,这是泡沫相的特征。
    该方法允许估算泡沫区的延伸和较高密度计上面的区的有效滞留量,当该密度计提供了气泡相读数时也是如此。
    该方法开发用于特定的物理化学体系,可以用来在对重质残渣的加氢裂化鼓泡塔按比例放大时考虑“泡沫”。
    本发明方法所基于的算法定义以下三个区(考虑将淤浆鼓泡塔分成这样三个区)中的气体滞留量:第一上部区,其占据反应器的大部分,在这里建立气泡状态;第二区,与操作条件相关,这里可以或可以不存在泡沫;最后,第三区,位于上部半球形部分,在这里由于截面减小,多相混合物经过加速,这引起气体滞留量增大,直到达到输送管线典型的极限值(约等于对应于气体与淤浆之间零相对速度的值)。对计算反应器中的液体体积有用的平均气体滞留量由三个贡献值中每个的加权平均来给出。
    可以采用文献中存在的关系式/方程式用于该三个区。
    具体地,只要涉及下部区,数据就可以用具有两个气泡组的Krishna模型来解读(Krishna,R.,“A Scale-up Strategy for a Commercial Scale Bubble Column Slurry Reactor for  Fischer-Tropsch Synthesis”,Oil&Gas Science and Technology,Rev IFP,第55卷,第4期,第359-393页,2000年),它的参数是小气泡的上升速度和过渡滞留量。小气泡的上升速度V∞,om由以下关系式来估算:
    V,om=a[σ(ρl-ρV)gρl2]1/4exp(bHfϵf)]]>
    其中σ和ρl分别是反应器内液相的表面张力(以N/m表示)和密度(以kg/m3表示),ρV是反应器内蒸气相的密度(以kg/m3表示),Hf和εf是上部区中可能存在的泡沫相的高度和滞留量,a和b是两个待确定的参数。在该表达式中,由于存在泡沫,引入了减缓效应:事实上,据假定,反应器的上部区中存在泡沫会引起一种障碍,所以引起小气泡上升速度减缓,和因此气体滞留量增加。过渡气体滞留量εtr由以下表达式来估算:
    ϵtr=C[ρV0.96σ0.12ρl]1/2(1-C1fV)exp(-C2UL)]]>
    其中fV是反应器中固体的体积分率,UL是淤浆速度,C、C1和C2是三个待确定的参数。
    计算上部区的气体滞留量可以考虑反应器(具有高度HR)由高至一定水平HF的特征在于鼓泡流的区和特征在于存在泡沫的上部区(直至切线)组成。
    取决于流动条件(淤浆和气体流率),具有或多或少恒定密度(约180-200kg/mc)的区建立在反应器的上部,然后,最后当多相混合物进入半球形区时,朝着出口条件快速下降。
    一旦多相混合物已经进入半球,它经过由于截面限制而产生的加速,和速度不断增加:在该区中,气体滞留量将不断变化,从界面值(等 于泡沫区的值εf,如果存在的话,或者鼓泡区的值)到由半球形区的反应器出口处的值。
    考虑到该加速区中滑移速度保持恒定并且等于上部切线处的值,可以由几何学因素计算半球中的气体滞留量。只要涉及泡沫相(滞留量和气泡/泡沫界面的位置),就应当参考Guitian和Joseph对气体和淤浆同时进料的淤浆鼓泡塔中多相流的描述。
    可以由以下表达式获得泡沫相中的气体滞留量:
    ϵf=11+ΩULUG]]>
    其中Ω是待确定的滑移参数,UG是气体速度。
    为了获得气泡相和泡沫相之间的界面位置,可以使用以下步骤,其需要计算由于形成泡沫而产生的耗散能量:泡沫相与气泡相的体积比等于耗散在泡沫中的能量与耗散在鼓泡混合物中的能量之间的比率。通过记录对于泡沫相和气泡相的淤浆与气体的动量和能量平衡,获得用于耗散在泡沫中的每单位体积的功率和耗散在气泡相和泡沫相中的每单位体积的入口功率的以下表达式(参见参考文章获得细节):
    Df=34ρslϵf(1-ϵf)CD(UGϵf-UL1-ϵf)3df]]>
    IB=g[(UG+UL)(ρvεB+ρsl(1-εB))-ρslUL-ρvUG]
    If=g[(UG+UL)(ρvεf+ρsl(1-εf))-ρslUL-ρvUG]
    所以,能够确定气泡-泡沫界面位置的方程式如下:
    f1-f=DffIB(1-f)+Iff-Dfff=HfHR]]>
    其中f是泡沫高度与反应器高度之间的比率(0<f<1)。如果f小于零,这意味着不存在形成泡沫的条件;如果f>1,则整个反应器充满了泡沫。
    本模型预先假定气泡相和泡沫二者取决于淤浆和气体流率可以同时共存(类似于热力学平衡),定位对应于最小能量的高度处的下部界面。
    应用之前的方程式需要估算牵引系数CD和泡沫相内气泡的直径df。关于泡沫相内气泡的直径,Joseph提出以下表达式:
    df=kUG1-&epsiv;f]]>
    通过以下表达式,牵引系数关联到雷诺数:
    CD=(0.63+4.8Re1/2)2]]>
    Re=df&lsqb;ρv&epsiv;f+ρsl(1-)&epsiv;f&rsqb;Vslipμf]]>
    Vslip=UG&epsiv;f-UL1-&epsiv;f]]>
    用于适配上部区数据的参数是泡沫的粘度,根据下式,其被认为是滑移速度的函数:
    μf=c1Vslipc2]]>
    因此,使泡沫模型校准的参数是泡沫粘度(其被估计与气体和液体之间的相对速度有关)和泡沫中的气体滞留量(淤浆和气体之间速度比的函数)。泡沫相内气泡的直径理论上也是参数,但是由于用来确定它 的信息不足,并且因为直径与泡沫粘度线性不相关,所以必须固定一个,确定另一个。因此,决定固定所述直径,以获得毫米量级的尺寸。
    如上所述,算法的定义需要确定涉及到三个区中的气体滞留量的参数。
    如果淤浆速度足够高,则与进行在气体流率中具有变化的测试相比,两个密度计均应当显示对应于鼓泡塔典型的气体滞留量(10-40%)的密度:所以从对气体速度相对于气体滞留量的曲线的分析,可以获得Krishna模型的参数(小气泡的上升速度和过渡气体滞留量,如果超过过渡速度的话)。
    一旦校准了涉及到鼓泡区的算法,可以进行涉及到泡沫的参数的校准:出于该目的,进行具有足够低的液体速度的测试。在气体流率中具有变化的这些条件下,气体速度存在临界值,高于该值,位于中部的密度计将继续显示高密度,而位于上部的密度计将开始指示低得多的密度值。这意味着反应器的上部区不再涉及到鼓泡状态,而是具有较低密度的泡沫状态。
    可以从对上部密度计读到的密度值的分析来确定泡沫中的滞留量,与气体/淤浆之比相关。另一方面,泡沫粘度变化,直到确定的气泡/泡沫界面的中间位置与上部密度计的位置一致。
    可以不一定要计算位于半球形部分中的区的气体滞留量,因为所述第三区的气体滞留量的加权平均可以认为是可忽略的,这是由于所述第三区的体积和由于滑移速度等于零。
    提供了两个实施例,其中第一个是对比例,为了更好地说明本发明。
    实施例1-对比例
    作为该方案的第一应用实例,描述了涉及到图1中所示的实验室模型的情形。
    该系统包括内径225mm和高度2.41m的柱,分离器,和下行管线,该管线中液体以自然或强制循环(借助泵)的方式循环。该柱装有多孔环形分配器,其具有24个直径1mm的孔。该柱用氮气作为气相 和用添加有表面活性剂(SDS)的水作为液相来操作:在这些条件下,确认在该柱的上部区中存在低密度相。气体速度在1至6cm/s变化,而液体速度在0至12mm/s变化。在各条件下,确定鼓泡区和低密度区中的气体滞留量,以及由泡沫占据的柱的比例。
    图2显示了鼓泡区中与气体和液体速度相关的气体滞留量趋势。
    该系统显示了在该柱的上部中泡沫区的形成,当UL=1mm/s时气体速度大于4cm/s,当UL=2mm/s时气体速度大于5cm/s,和当UL=4mm/s时气体速度为6cm/s;相反在UL=12mm/s的情况下,没有显示泡沫的存在。
    对于该系统,小气泡的上升速度是38.1cm/s。常数“a”的值是2.56。在该情况中,没有观察到由于存在泡沫的小气泡的减速效应。
    只要涉及过渡滞留量,常数C、C1和C2分别等于5.5、0和26。
    对于该系统,下表中示出了涉及到泡沫模型的参数:
    Ω7k0.008c1,Pa s0.0004c22.07
    就这些参数,通过该模型预测的泡沫高度与实验数据的比较如下:
    Ug,cm/sUl,mm/sHf计算,mHf实验,m4100.18510.370.41611.240.565200.13620.240.306400.11
    该实施例显示了,通过对从压力测量和从泡沫高度的目测获得的数据的分析,可以校准程序的参数,本发明的目标。
    实施例2
    该实施例涉及通过来自反应条件下的装置的数据来校准程序,其中因而不能目测可能的泡沫相的位置,只能通过存在的3个核密度计测量密度,该3个核密度计的第一个位于下面,第二个位于中部,第三个距上部切线约1米。
    所用的数据可以总结在下表中:
    位置Ug,cm/sUl,mm/sεbav,%εsup,%12.700.6632.178.122.060.7032.760.931.660.5432.066.642.000.8525.327.951.970.8024.224.662.000.8425.432.371.960.8824.127.182.110.8123.928.2
    可以从表中清楚地看出,位置1、2和3特征在于典型为泡沫相的上部密度计的滞留量值读数:这意味着在那些条件下,泡沫相延伸到至少上部切线以下1米。
    只要涉及气泡相中的气体滞留量参数,参数a和b等于1.0和0.135;另一方面,C、C1和C2等于3.0、6.2和26.4。参数b不为零的事实表明,在这些条件下,存在泡沫的效果也显示在鼓泡区的滞留量上。
    通过分析涉及到泡沫区的数据和将它们与涉及到鼓泡区的数据联系起来,获得以下参数:
    Ω7.5k0.006c1,Pa s0.06c20
    下表显示了涉及到反应器上部区的模型的主要结果:
    位置Ug,cm/sUl,mm/sH泡沫,mf,%12.700.663.684.522.060.700.079.731.660.542.580.342.000.85--51.970.80--62.000.84--71.960.88--82.110.81--
    一旦通过由密度计的测量所提供的实验数据校准了该方案,就由此不仅允许确定鼓泡区和泡沫区中的气体滞留量值,还允许泡沫区的延伸:这种信息不可能通过常规方法获得。

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